鋰離子電池熱失控抑制的控制研究

時間:2021-03-13 17:32來源:新能源Leader 作者:逐日
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       解決熱失控問題是鋰離子電池實現商業化的必要條件之一。為了進一步探究鋰離子電池熱失控的反應機理，在本文中作者利用多種副反應建立熱模型，進一步研究溫度對熱失控的抑制作用。結果表明：當加熱到473.15 K時，負極材料反應產生的熱量觸發熱失控較低的散熱溫度(273.15 K)不能有效抑制熱失控的發生。
 
作者首先研究了沒有散熱情況下的熱失控過程。以下三張圖分別為熱失控期間的溫升、每部分的產熱和熱失控末期的溫度分布。將電池的三分之一的正極集流體進行加熱至473.15K，研究整個熱失控過程。在大約200和300s時出現突然的溫度變化，在350s左右接近溫度峰值550K，然后溫度逐漸降低至475K。由于模擬時間僅為1000s，因此整個溫度曲線并沒有恢復至室溫水平。熱失控在350s時結束，此時溫度急劇上升。從每一部分的副反應產熱曲線可知，正極的反應產熱高于負極、電解液隔膜和SEI的反應。最早在200s時出現SEI分解反應，正極、負極和電解液反應幾乎出現在同樣的300s，這三個反應也幾乎在同樣的350s時結束。熱失控發生時的主要溫升熱源為正極-電解液材料和負極-電解液材料。首次溫升的主要原因是熱失控過程的外部高溫加熱；首次溫度轉折點是由于SEI膜分解反應造成的，第二個溫度轉折點是正極材料反應、負極材料反應和電解液反應造成的。從熱失控結束（大概400s）的溫度分布可知，電池的上部溫度更高，底部溫度更低。加熱位置的整體溫度幾乎相同，在電池底部靠近加熱位置的周圍，溫度逐漸降低，形成低溫區域。
 
本文根據上圖中溫度轉折點和溫度峰值對鋰離子電池的熱失控過程進行了分段。
 
第一階段：從293.15 K開始。此時，電池的溫升主要是由外界加熱引起的，反應熱量引起的溫度變化非常小。
第二階段：從450K開始。此時，隨著電池與周圍環境溫度的溫差增大，電池與周圍環境之間的熱量傳遞增大，因此溫升變緩。SEI膜的副反應也在這一階段開始放熱。
第三階段：從475K開始。這一階段，SEI膜的分解反應已經結束，正極材料的反應、負極材料的反應和電解液的反應開始。這三個反應產生的熱量遠遠大于SEI膜分解反應，溫度急劇上升。
第四階段：從550K開始，直到溫度與環境溫度相等。在這個階段，所有的反應都結束了，電池只是在散熱過程中。
 
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從以上分析可知，熱失控發生在SEI分解反應期間（200s）。接下來作者進行了抑制熱失控的溫升研究。冷卻溫度為293.15K，冷卻位置為負極材料的底部。在180s時開始冷卻，比200s稍早。以下三張圖分別為冷卻溫度為293.15K和冷卻開始時間為180s時，抑制熱失控后的溫升、每部分的產熱和末期的溫度分布。電池的溫度曲線出現明顯的變化，第一個溫度轉折點消失了，在450K出現一個不明顯的溫度峰值。表明這種抑制模式的效果明顯，電池的溫升明顯被抑制。熱失控期間的主要反應發生在SEI膜和負極。正極材料的產熱高于其余三種反應，是負極-電解液材料反應的三倍之多。SEI分解反應發生的時間最早，大約為200s，正極、負極和電解液反應幾乎出現在同樣的300s，這三種反應也幾乎在同樣的350s時結束。
 
此時電池的熱失控可分為以下幾個階段。
 
第一階段：從293.15 K開始。此時，電池的溫升主要是由外界加熱引起的，反應熱量引起的溫度變化非常小。
第二階段：從450K開始。在這一階段，副反應逐漸減少，溫度逐漸降低。
第三階段：第三階段從440K開始。在這一階段，由于散熱和產熱之間的平衡，溫度保持穩定。
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從上一節可以看出，SEI膜分解反應起始點之前的散熱可以有效抑制鋰離子電池的熱失控。在其余條件不變時，進一步降低散熱溫度至283.15 K。從以下三張圖可知，此時電池的溫度曲線幾乎沒有變化，電池溫度仍會在拐點上升(200秒之前稍早一點)。電池的內產熱反應是SEI膜分解反應和負極材料反應，SEI分解反應的產熱是負極產熱的3倍。反應曲線與前一節相似，降低了10°C，對反應幾乎沒有影響。此時電池的熱失控可分為以下幾個階段。
 
第一階段：從293.15 K開始。與前一種情況一樣，這一階段的熱源主要是由外部加熱引起的，導致電池溫度上升。
第二階段：從450K開始。在這一階段，副反應逐漸減少，溫度逐漸降低。
第三階段：從440K開始。在這一階段，熱抑制產生了一定的效果，一些放熱副反應沒有發生，達到了熱平衡
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從上一節可以看出，降低10°C的散熱溫度并沒有阻止熱量失控。在本節中，進一步將散熱溫度降低到273.15 K進行分析，其余條件保持不變。從圖中可以看出，當散熱溫度進一步降低到273.15 K時，電池的溫度曲線發生了變化。溫度上升趨勢相同，但在180s左右達到峰值，說明進一步降低散熱溫度對抑制有影響。電池的內產熱反應是SEI分解反應和負極物質反應，與上節結果相似，SEI分解反應的產熱是負極產熱的3倍。兩種反應的起始時間幾乎相同，進一步說明抑制效果并沒有得到很大的改善。分析結束時電池的溫度分布與前一節相似。因此，將電池狀態劃分為相同的三個階段。
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對比無抑制和不同溫度抑制的模擬結果可以發現，溫度抑制對熱失控過程有顯著影響，降低了溫度放熱峰值，改變了拐點，但不足以防止熱失控。不同溫度下的模擬結果差異不大，說明單次降溫基本沒有效果。
 
本文通過在鋰離子電池的負極電解液、正極電解液、隔膜、SEI膜上加入不同的副反應，研究了鋰離子的熱失控過程。對電池進行了研究，揭示了通過改變溫度抑制電池熱失控的機理。通過仿真得到了電池各部分反應的產熱變化曲線和溫度變化曲線。從模擬結果可以得出以下結論：外部加熱會引起熱失控，熱失控過程的觸發主要是由負極材料的副反應引起的；熱抑制可以改變熱失控過程中產熱時間和放熱峰值，與反應的觸發溫度有關；同時，電池溫度隨時間的演化曲線也有一定的變化；正極產熱明顯減少，負極和SEI膜的放熱更明顯；較低的散熱溫度(273.15 K)不能有效抑制熱失控的發生。
 
附：下圖為仿真時的電池邊界條件：
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(a)電池加熱位置和溫度測量點;(b)電池冷卻位置(冷卻部分以藍色區域表示)。
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電池的幾何示意圖。
 
參考文獻：Numerical Study on the Inhibition Control of Lithium-Ion Battery Thermal Runaway；Hao Hu, Xiaoming Xu,* Xudong Sun, Renzheng Li, Yangjun Zhang, and Jiaqi Fu.

(責任編輯：子蕊)
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