廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院孫世剛院士團(tuán)隊的王宇成副教授、周志有教授與加拿大國立科學(xué)研究院孫書會院士合作，發(fā)展燃料電池分子探針方法，提出“活性三相界面”新概念。相關(guān)成果以“Identification of the active triple-phase boundary of a non-Pt catalyst layer in fuel cells”為題在線發(fā)表于Science Advances（2022 DOI: 10.1126/sciadv.add8873）。

       熱解型Fe/N/C材料被認(rèn)為是最有希望代替貴金屬Pt的非貴金屬氧還原電催化劑。然而，現(xiàn)有的催化劑設(shè)計原則仍主要基于水溶液旋轉(zhuǎn)圓盤（RDE）測試。相較于RDE，燃料電池實際工況反應(yīng)條件發(fā)生了巨大變化，從水溶液的“固-液”界面轉(zhuǎn)變?yōu)?ldquo;固-氣-液”三相界面。由于這一差異，使得諸多在RDE層面篩選出的性能優(yōu)異的催化劑在燃料電池上表現(xiàn)一般。因此，我們需要深入認(rèn)識燃料電池三相界面，進(jìn)而在燃料電池工況層面發(fā)展催化劑的設(shè)計原則。

 

       基于此，研究團(tuán)隊發(fā)展了一種尺寸敏感的分子探針方法，可用于在燃料電池反應(yīng)條件下三相界面在微/介孔范圍內(nèi)的信息識別。由于Fe/N/C催化劑存在堿性的吡啶氮位點，其與酸性的聚合物電解質(zhì)（Nafion）存在強烈的作用特性，據(jù)此可對三相界面進(jìn)行再次區(qū)分，分為“活性三相界面”與“非活性三相界面”。對于Fe/N/C催化層，0.8-2.0 nm的微孔被認(rèn)為是“活性三相界面”，貢獻(xiàn)了至少70%的活性（即便催化劑的微孔比例僅為29%）；介孔和大孔被認(rèn)為是“活性三相界面”。該研究給出了非貴金屬催化劑“短微孔”的工況設(shè)計原則，減小微孔的深度，緩解傳質(zhì)問題，同時消除催化劑/Nafion的界面（毒化）作用，為非鉑氧還原催化劑和燃料電池催化層的設(shè)計和構(gòu)建提供了思路。

 

       該工作在王宇成副教授、周志有教授和孫書會院士的共同指導(dǎo)下完成。我院2021級博士生黃文、2021屆博士畢業(yè)生萬里洋和訪問學(xué)者楊健博士為共同第一作者；譚元植教授、謝榕杰博士、鄭燕萍博士，中科院高能物理所鄭黎榮研究員等對研究工作給予了重要支持和幫助。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃（2021YFA1501504）、國家自然科學(xué)基金（22179116、92045302和22021001）、中央高校基本科研基金（20720220017）的資助。

 

       論文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add8873